El grupo se formó en 2002 cuando Goldwasser y VanWyngarden se conocieron mientras estudiaban en la Universidad Wesleyana de Connecticut. En su primera etapa comenzaron a experimentar con varios estilos, como el noise rock o la electrónica, hasta que evolucionan a su sonido actual definido como "pop psicodélico". En 2005, tras graduarse, deciden grabar un EP llamado Time to Pretend y actuar en varios festivales de la escena independiente.
A finales de 2006 el productor y vicepresidente de Columbia Records, Steve Lillywhite, decide ofrecerles un contrato con su discográfica para grabar cuatro álbumes. El primero de ellos, Oracular Spectacular, salió en mayo del 2008 en Europa con el tema Time to Pretend como primer sencillo. Para la producción del álbum contaron con el trabajo de Dave Fridmann, que ya produjo a Weezer o The Flaming Lips entre otros grupos. Además, el primer sencillo Time to Pretend aparece en la cabecera de la película 21: Blackjack, también en la película de humor Sex Drive, y en el capítulo final de la segunda temporada de la serie británica Skins, y en el último capítulo de la primera temporada de la serie americana Gossip Girl.
El álbum ha tenido una buena acogida de la crítica, siendo calificado por la revista Rolling Stone como "grupo a seguir" y MGMT alcanzó el puesto duodécimo en las listas de álbumes británicas. BBC Radio 1 calificó al grupo como uno de los "Sonidos de 2008" y lo promocionó. MGMT interpretó "Time to Pretend" en su país ante una audiencia mayoritaria durante el programa Late Show with David Letterman,y su tema logró situarse en quinto puesto en las listas Heatseekers de Billboard.
La banda compartió escenario con Radiohead en la parada de Mánchester de su tour mundial y anunciaron una intensa gira por el Reino Unido para el mes de noviembre. También tocaron en el Festival de Bonaroo de 2008, así como en el Festival de Glastonbury del mismo año, en el Roskilde Festival, Coachella, T in the Park, en el Oxegen irlandés, en el Motorokr fest, en Rock Werchter y en Lollapalooza. Todos ellos en 2008.
En 2008, el periódico de Boston The Phoenix los nombró Mejor Nueva Banda de Connecticut.En ese mismo año, se edita la canción Metanoia , liberada como single y que es una de las favoritas en sus shows en vivo, pues muestra una profunda evolución musical y una variante de sonidos que esclarecen el rumbo que ha tomado la banda; pero sobre todo el talento que muestran sus autores.
En Argentina, la revista [[Rolling Stone] le otorgó a su single "Kids" la condecoración de "Mejor canción del 2008" dentro de un ranking de 100 canciones.
Ahora, para 2010 los fanáticos esperan la salida de su nuevo disco "Congratulations", de cual se han mostrado en las presentaciones en vivo una canción con el mismo nombre. El disco saldrá a la venta el próximo 13 de abril y desde el sitio web de la banda ya arrancó la cuenta regresiva. “Definitivamente va a shockear a la gente”, comentó Andrew VanWyngarden sobre este nuevo álbum que al parecer, es bastante esperado.
El 22 de enero de 2011, la banda brindó un recital de entrada libre y gratuita en Mar del Plata, ante más de 45.000 personas, siendo este uno de sus mayores recitales hasta el momento.
La banda ha confirmado el que será su único concierto en España para el 2011. Será en el festival Levante SOS 4.8 que se dará cita en Murcia entre el 6 y el 7 de Mayo
